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中科院在超快電荷序形成的激子-聲子自放大機制研究中獲進展

2020/1/15編輯:Ma Liang 人氣:1974

  【阿儀網 實驗室動態】在完美晶格中,由于電子與其他集體激發的相互作用,晶格會發生周期性畸變,從而形成電荷密度波(charge density wave)或稱電荷序。通常情況下,電荷密度波的形成可能來自于電子費米面嵌套、電聲耦合或其他尚未探明的因素。電荷密度波的形成機理仍是凝聚態物理的熱點問題,并與超導等量子現象息息相關。

  材料中的電子是一個關聯體系,有各種復雜的相互作用,蘊含著新型的電荷密度波機理。特別是層狀材料二硒化鈦(TiSe2)中,不僅存在由激子誘導的電荷密度波,而且會在摻雜和應力調制時出現超導態,因此受到了廣泛的關注。對其電荷密度波機理的分析研究,既可以為研究“電荷密度波態-超導態”轉變提供思路,又為可能存在的激子氣體的玻色-愛因斯坦凝聚現象提供研究平臺。

  然而,在二硒化鈦中,激子和聲子存在復雜的耦合,現有的研究手段往往會“胡子眉毛一把抓”,無法明確區分二者在電荷密度波形成過程中所起的作用。近些年有人提出,可以用激光使激子和聲子“動”起來,然后利用超快技術分別進行研究。由于激子的響應時間短,聲子的響應時間長,在時域上就可以清晰地分辨出不同機理所起的作用。然而,超快譜學測量無法同時提供有超快時間分辨和原子級空間分辨的信息,致使二硒化鈦中電荷密度波的形成機理仍然存在很多爭議。

  為解決這一爭議,具有原子分辨率的第一性原理量子動力學模擬就體現出其獨特優勢,但同時又面臨諸多挑戰。二硒化鈦中的電荷密度超快動力學,涉及到光子-電子-聲子的相互作用。這幾種粒子(準粒子)的響應時間從阿秒(10-18秒)、飛秒(10-15秒)到皮秒(10-12秒)不等,跨度約為6個數量級。因此,模擬既需要精細的時間分辨率,又需要很高的計算效率和數值穩定性。同時,對二硒化鈦的精確模擬需要利用到精確的第一性原理計算技術,例如自旋軌道耦合和投影綴加波方法等。這些困難對現有的計算方法提出了多項挑戰。

  最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF10組的廉超(現為德州大學奧斯汀分校博士后)在研究員孟勝的指導下,利用數年時間,持續編寫和測試了完全自主研發的含時密度泛函軟件包TDAP,解決了一系列物理問題、效率問題和數值穩定性問題,將其發展為高效、穩定、精確的含時密度泛函模擬工具。利用這一軟件包,在孟勝的指導下,廉超與張圣杰、關夢雪、胡史奇合作,對激光激發二硒化鈦的超快動力學進行了同時具有超快時間分辨和原子精度空間分辨的第一性原理計算,發現了其電荷密度波形成的激子-聲子的自放大機制(圖1),為電荷密度波研究提供了新的思路。相關成果近日發表在《自然-通訊》(Nature Communications 11,43(2020))上。

  在這項研究中,基態的二硒化鈦中會出現自發的電荷密度波,如圖2所示。激光激發后,其電荷序會瞬間(<10 飛秒)被破壞,觸發離子向其周期畸變(periodic lattice distortion)的反向運動。在較強的激光照射下,甚至可以實現晶格周期畸變的完全反轉。這一發現證實了激子對電荷密度波的穩定性起作用。然而,單一的激子作用并不能完全產生電荷密度波:即使在能實現完全的周期畸變反轉時,激光本身只能破壞20%而非100%的電荷序。

  深入的第一性原理動力學模擬研究表明,傳統的電聲耦合會和激子機制形成自放大,從而共同形成穩定的電荷密度波,如圖3所示。通過設計一個外部熱浴對離子運動進行緩慢的退火,可以發現即使退火速度極低,周期畸變的運動也會被完全凍結。這就說明周期畸變的動力學過程對初始階段的離子運動有著非常敏感的初值依賴:當初始時微小的離子運動被熱浴耗散以后,后續的周期畸變的運動將無法發生。周期畸變的恢復和反轉,需要“電荷序破壞--離子運動--加劇電荷序破壞--更大幅度的離子運動”這一自放大過程來實現。通過計算能帶的含時演化,可以觀測到這一過程的時間尺度約為100飛秒,并與含時角分辨電子譜的實驗測量能夠很好地吻合。這項研究提出了一種凝聚態物質中電荷序形成的新機制,為澄清一直處于爭論之中的二硒化鈦電荷密度波機理問題提供了新思路。

  該工作得到科技部重點研發計劃(2016YFA0300902,2015CB921001)和國家自然科學基金委(11774396, 91850120, 11934004)的支持。

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(來源: 中國科學院科技產業網 )

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